Kernbrennstoffkreislauf

Der nukleare Brennstoffkreislauf , auch Brennstoffkette genannt , beschreibt die verschiedenen Phasen, die Kernbrennstoff während seiner Produktion, Nutzung und Wiederverwertung oder Entsorgung durchläuft. Er umfasst die Vorbereitung des Brennstoffs im vorgelagerten Bereich, die Nutzung des Brennstoffs während des Reaktorbetriebs im vorgelagerten Bereich sowie die sichere Handhabung, Lagerung und Wiederaufbereitung oder Entsorgung abgebrannter Kernbrennstoffe im nachgelagerten Bereich . Wird der abgebrannte Brennstoff nicht wiederaufbereitet, spricht man von einem offenen Brennstoffkreislauf (oder einem Durchlaufkreislauf ); wird er wiederaufbereitet, von einem geschlossenen Brennstoffkreislauf .

Die Kernenergie basiert auf spaltbarem Material, das eine Kettenreaktion mit Neutronen aufrechterhalten kann . Beispiele für solche Materialien sind Uran und Plutonium . Die meisten Kernreaktoren verwenden einen Moderator , um die kinetische Energie der Neutronen zu verringern und die Wahrscheinlichkeit einer Kernspaltung zu erhöhen. Dadurch können Reaktoren Material mit einer weitaus geringeren Konzentration an spaltbaren Isotopen verwenden, als für Kernwaffen erforderlich ist . Graphit und schweres Wasser sind die effektivsten Moderatoren, da sie die Neutronen durch Kollisionen abbremsen, ohne sie zu absorbieren. Reaktoren, die schweres Wasser oder Graphit als Moderator verwenden , können mit natürlichem Uran betrieben werden .

Ein Leichtwasserreaktor (LWR) nutzt Wasser in seiner natürlich vorkommenden Form und benötigt Brennstoff, der mit höheren Konzentrationen spaltbarer Isotope angereichert ist. Typischerweise verwenden LWRs Uran, das mit 3–5 % U-235 angereichert ist – dem einzigen spaltbaren Isotop, das in der Natur in nennenswerter Menge vorkommt. Eine Alternative zu diesem niedrig angereicherten Uranbrennstoff (LEU) ist Mischoxidbrennstoff (MOX), der durch Mischen von Plutonium mit natürlichem oder abgereichertem Uran hergestellt wird. Diese Brennstoffe ermöglichen die Nutzung von überschüssigem waffenfähigem Plutonium. Eine andere Art von MOX-Brennstoff entsteht durch Mischen von LEU mit Thorium , wodurch das spaltbare Isotop U-233 erzeugt wird . Sowohl Plutonium als auch U-233 entstehen durch die Absorption von Neutronen bei der Bestrahlung von Brutmaterialien in einem Reaktor, insbesondere des häufig vorkommenden Uranisotops U-238 bzw. Thorium , und können in Wiederaufbereitungsanlagen aus abgebrannten Uran- und Thoriumbrennstoffen abgetrennt werden .

Manche Reaktoren verzichten auf Moderatoren zur Verlangsamung der Neutronen. Ähnlich wie Kernwaffen, die ebenfalls unmoderierte oder „schnelle“ Neutronen nutzen, benötigen diese Schnellneutronenreaktoren deutlich höhere Konzentrationen spaltbarer Isotope, um eine Kettenreaktion aufrechtzuerhalten. Sie können zudem aus Brutmaterial spaltbare Isotope erzeugen ; ein Brutreaktor ist ein Reaktor, der auf diese Weise mehr spaltbares Material erzeugt, als er verbraucht.

Während der Kernreaktion in einem Reaktor werden die spaltbaren Isotope im Kernbrennstoff verbraucht, wodurch immer mehr Spaltprodukte entstehen , die größtenteils als radioaktiver Abfall gelten . Die Ansammlung von Spaltprodukten und der Verbrauch spaltbarer Isotope führen schließlich zum Abbruch der Kernreaktion, wodurch der Brennstoff zu abgebranntem Kernbrennstoff wird . Bei Verwendung von 3 % angereichertem niedrig angereichertem Uran (LEU) besteht der abgebrannte Brennstoff typischerweise aus etwa 1 % U-235, 95 % U-238, 1 % Plutonium und 3 % Spaltprodukten. Abgebrannter Brennstoff und andere hochradioaktive Abfälle sind extrem gefährlich, obwohl Kernreaktoren aufgrund der hohen Energiedichte des Kernbrennstoffs im Vergleich zu anderen Kraftwerken um Größenordnungen geringere Abfallmengen produzieren. Die sichere Handhabung dieser Nebenprodukte der Kernenergie, einschließlich ihrer Lagerung und Entsorgung, stellt für jedes Land, das Kernenergie nutzt, eine schwierige Herausforderung dar.

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  1 Uranerz – der wichtigste Rohstoff für Kernbrennstoff
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  2 Yellowcake – die Form, in der Uran zu einer Konversionsanlage transportiert wird.
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  3 UF ₆ – wird zur Anreicherung verwendet
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  4. Kernbrennstoff – ein kompakter, inerter, unlöslicher Feststoff

Eine mit geophysikalischen Methoden entdeckte Uranlagerstätte, beispielsweise Uraninit , wird untersucht und beprobt, um die Menge an Uranmaterialien zu bestimmen, die zu festgelegten Kosten aus der Lagerstätte gewonnen werden kann. Die Uranreserven entsprechen den Erzmengen, die schätzungsweise zu festgelegten Kosten gewinnbar sind.

Natürlich vorkommendes Uran besteht hauptsächlich aus den beiden Isotopen U-238 und U-235. 99,28 % des Metalls bestehen aus U-238, 0,71 % aus U-235 und die restlichen 0,01 % größtenteils aus U-234. Die Zahl in der Bezeichnung gibt die Massenzahl des Isotops an , also die Summe der Protonen und Neutronen im Atomkern .

Der Atomkern von U-235 spaltet sich fast immer, wenn er von einem freien Neutron getroffen wird . Daher wird dieses Isotop als spaltbar bezeichnet . Der Kern eines U-238-Atoms hingegen spaltet sich nicht, sondern absorbiert das Neutron fast immer und bildet ein Atom des Isotops U-239. Dieses zerfällt dann auf natürliche Weise zu Pu-239, das wie U-235 ein spaltbares Isotop ist. Die Atome von U-238 werden als brütbar bezeichnet, da einige durch Neutronenbestrahlung im Kern schließlich Atome des spaltbaren Pu-239 bilden.

Uranerz kann im Tagebau und Untertagebau, ähnlich wie andere Metalle, konventionell abgebaut werden. In den Vereinigten Staaten wird Uran auch mittels In-situ-Laugung gewonnen . Dabei wird das Uran über ein Netz regelmäßig angeordneter Brunnen aus dem Erz ausgelaugt und anschließend in einer Übertageanlage aus der Laugungslösung gewonnen. Uranerze in den USA enthalten typischerweise etwa 0,05 bis 0,3 % Uranoxid (U₃O₈ _{) .} Einige Uranlagerstätten in anderen Ländern weisen höhere Gehalte auf und sind zudem größer als die in den USA abgebauten Lagerstätten. Uran kommt auch in sehr geringen Mengen (50 bis 200 ppm) in einigen heimischen, marinen Phosphatlagerstätten vor . Da für die Herstellung von Nassverfahren- Phosphorsäure, die in hochkonzentrierten Düngemitteln und anderen Phosphatchemikalien verwendet wird, sehr große Mengen an phosphathaltigem Gestein abgebaut werden, kann in einigen Phosphatverarbeitungsanlagen das Uran, obwohl es in sehr geringen Konzentrationen vorhanden ist, wirtschaftlich aus dem Prozessstrom zurückgewonnen werden.

Beim Abbau von Uran aus der Erde enthält das geförderte Erz nicht genügend reines Uran pro Kilogramm für die direkte Verwendung. Durch das Mahlen wird das nutzbare Uran aus den restlichen Materialien, den sogenannten Abraumhalden, gewonnen. Zu Beginn des Mahlprozesses wird das Erz entweder mit Wasser zu feinem Staub vermahlen oder ohne Wasser zu Staub zerkleinert. ^{[ 3 ]} Nach dieser physikalischen Vorbehandlung erfolgt die chemische Behandlung durch Eintauchen in Säuren. Verwendete Säuren sind beispielsweise Salzsäure und salpetrige Säure, am häufigsten jedoch Schwefelsäure. Ist das Erzmaterial besonders säurebeständig, wird alternativ eine Lauge eingesetzt. ^{[ 4 ]} Nach der chemischen Behandlung lösen sich die Uranpartikel in der Behandlungslösung. Diese Lösung wird anschließend filtriert, bis die verbleibenden Feststoffe von der uranhaltigen Flüssigkeit getrennt sind. Die unerwünschten Feststoffe werden als Abraumhalden entsorgt . ^{[ 5 ]} Nachdem die Rückstände aus der Lösung entfernt wurden, wird das Uran auf zwei Arten aus der verbleibenden Flüssigkeit extrahiert: durch Lösungsmittelaustausch oder Ionenaustausch . Beim Lösungsmittelaustausch wird der Lösung ein Lösungsmittel beigemischt. Das gelöste Uran bindet sich an das Lösungsmittel und steigt an die Oberfläche, während die anderen gelösten Stoffe in der Lösung verbleiben. Beim Ionenaustausch wird der Lösung ein anderes Material beigemischt, an das sich das Uran bindet. Nach dem Filtrieren wird das Material abgeschöpft und abgewaschen. ^{[ 3 ]} Dieser Filtrationsprozess wird wiederholt, um so viel nutzbares Uran wie möglich zu gewinnen. Das filtrierte Uran wird anschließend zu U₃O₈ getrocknet _{. Das Mahlverfahren liefert üblicherweise ein} trockenes , pulverförmiges Material aus natürlichem Uran, genannt „ Yellowcake “ , das auf dem Uranmarkt als U₃O₈ verkauft wird _. Das Material ist nicht immer gelb.

Üblicherweise wird gemahlenes Uranoxid, U ₃ O ₈ ( Triuranoctoxid ), dann je nach Verwendungszweck zu einer von zwei Substanzen weiterverarbeitet.

Für den Einsatz in den meisten Reaktoren wird U₃O₈ üblicherweise in Uranhexafluorid (UF₆) umgewandelt _, dem Ausgangsmaterial _für die _meisten kommerziellen Urananreicherungsanlagen. Uranhexafluorid ist bei Raumtemperatur fest und wird bei 57 °C gasförmig. In diesem Stadium des Zyklus weist das Umwandlungsprodukt Uranhexafluorid noch die natürliche Isotopenzusammensetzung auf (99,28 % U-238, 0,71 % U-235 und 0,01 % des schwer verwendbaren U-234).

Für den Einsatz in Reaktoren wie CANDU , die keinen angereicherten Brennstoff benötigen, kann das U ₃ O _{8 stattdessen in} Urandioxid (UO ₂ ) umgewandelt werden , das in keramischen Brennelementen verwendet werden kann .

Bei einem Umwandlungsverfahren, der sogenannten Nassmethode, wird der Yellowcake in Salpetersäure gelöst und anschließend mit Tributylphosphat extrahiert. Das resultierende Gemisch wird getrocknet und gewaschen, wodurch Urantrioxid entsteht. ^{[ 6 ]} Das Urantrioxid wird dann mit reinem Wasserstoff vermischt, wodurch Urandioxid und Wasser entstehen. Anschließend wird das Urandioxid mit vier Teilen Fluorwasserstoff versetzt, wodurch weiteres Wasser und Urantetrafluorid entstehen. Schließlich wird das Endprodukt Uranhexafluorid durch einfache Zugabe von weiterem Fluorid zu dem Gemisch hergestellt. ^{[ 7 ]}

In der heutigen Nuklearindustrie ist die Menge an Material, die direkt in UO ₂ umgewandelt wird , typischerweise recht gering im Vergleich zu der Menge, die in UF ₆ umgewandelt wird .

Die natürliche Konzentration (0,71 %) des spaltbaren Isotops U-235 ist geringer als für die Aufrechterhaltung einer nuklearen Kettenreaktion in Leichtwasserreaktoren erforderlich . Daher muss UF₆, _das aus natürlichen Uranquellen gewonnen wird, vor seiner Verwendung als Kernbrennstoff in solchen Reaktoren auf eine höhere Konzentration des spaltbaren Isotops angereichert werden. Brennstoff für Leichtwasserreaktoren wird typischerweise aus natürlichem Uran auf etwa 3–5 % U-235 angereichert ^{[ 8 ].} Viele moderne Reaktoren verwenden Anreicherungen im oberen Bereich dieses Spektrums (oft nahe 5 %), um einen höheren Abbrand und längere Brennstoffzyklen zu ermöglichen. Für bestimmte Anwendungen werden jedoch auch geringere Anreicherungen eingesetzt. Die Anreicherung erfolgt mittels verschiedener Isotopentrennverfahren . Gasdiffusion und Gaszentrifugation sind die gängigen Urananreicherungsverfahren, aber es werden derzeit neue Anreicherungstechnologien entwickelt.

Der Großteil (96 %) des Anreicherungsnebenprodukts besteht aus abgereichertem Uran (DU), das für Panzerungen , kinetische Geschosse , Strahlenschutz und Ballast verwendet werden kann . Stand 2008 lagerten große Mengen abgereicherten Urans. Allein das US-Energieministerium verfügte über 470.000 Tonnen . ^{[ 9 ]} Etwa 95 % des abgereicherten Urans wurden als Uranhexafluorid (UF₆ ₎ gelagert.

Für die Verwendung als Kernbrennstoff wird angereichertes Uranhexafluorid in Urandioxidpulver (UO₂ ₎ umgewandelt und anschließend zu Pellets verarbeitet. Diese Pellets werden dann in einem Hochtemperatur -Sinterofen gebrannt, um harte, keramische Pellets aus angereichertem Uran zu erzeugen . Die zylindrischen Pellets werden anschließend gemahlen, um eine einheitliche Pelletgröße zu erreichen. Entsprechend den Auslegungsspezifikationen des jeweiligen Kernreaktors werden die Pellets in Rohre aus korrosionsbeständiger Metalllegierung gestapelt . Die Rohre werden verschlossen, um die Brennstoffpellets aufzunehmen: Diese Rohre werden Brennstäbe genannt. Die fertigen Brennstäbe werden zu speziellen Brennelementen zusammengefasst, die dann zum Aufbau des Kerns eines Leistungsreaktors verwendet werden.

Die für die Rohre verwendete Legierung hängt von der Reaktorkonstruktion ab. Früher wurde Edelstahl verwendet, heute kommen in den meisten Reaktoren jedoch Zirkoniumlegierungen zum Einsatz . Bei den gängigsten Reaktortypen, Siedewasserreaktoren (SWR) und Druckwasserreaktoren (DWR), werden die Rohre zu Bündeln ^{[ 10 ]} mit präzisen Rohrabständen zusammengefügt . Diese Bündel erhalten eine eindeutige Identifikationsnummer, die es ermöglicht, sie von der Herstellung über den Betrieb bis zur Entsorgung nachzuverfolgen.

Der Transport ist ein integraler Bestandteil des nuklearen Brennstoffkreislaufs. In mehreren Ländern sind Kernkraftwerke in Betrieb, doch der Uranabbau ist nur in wenigen Gebieten wirtschaftlich. Im Laufe der über vierzigjährigen Geschichte der Nuklearindustrie wurden weltweit zahlreiche spezialisierte Anlagen zur Bereitstellung von Brennstoffkreislaufdienstleistungen entwickelt. Daher besteht ein Bedarf an Transporten von nuklearen Materialien zu und von diesen Anlagen. ^{[ 11 ]} Die meisten Transporte von nuklearen Brennstoffen erfolgen zwischen verschiedenen Stufen des Kreislaufs, gelegentlich werden Materialien jedoch auch zwischen ähnlichen Anlagen transportiert. Mit wenigen Ausnahmen werden die Materialien des nuklearen Brennstoffkreislaufs in fester Form transportiert. Eine Ausnahme bildet Uranhexafluorid (UF₆ ₎ , das als Gas gilt. Der Großteil des im nuklearen Brennstoff verwendeten Materials wird im Laufe des Kreislaufs mehrmals transportiert. Die Transporte sind häufig international und erstrecken sich oft über große Entfernungen. Nukleare Materialien werden in der Regel von spezialisierten Transportunternehmen befördert.

Da nukleare Materialien radioaktiv sind , ist es wichtig, die Strahlenbelastung der am Transport beteiligten Personen und der Öffentlichkeit entlang der Transportwege zu minimieren. Die Verpackung nuklearer Materialien umfasst gegebenenfalls eine Abschirmung zur Reduzierung potenzieller Strahlenbelastungen. Bei manchen Materialien, wie beispielsweise frischen Uranbrennelementen, ist die Strahlung vernachlässigbar gering, sodass keine Abschirmung erforderlich ist. Andere Materialien, wie abgebrannte Brennelemente und hochradioaktive Abfälle, sind hochradioaktiv und erfordern eine besondere Handhabung. Um das Risiko beim Transport hochradioaktiver Materialien zu minimieren, werden sogenannte Transportbehälter für abgebrannte Brennelemente verwendet. Diese Behälter sind so konstruiert, dass sie sowohl unter normalen Transportbedingungen als auch im Falle eines hypothetischen Unfalls intakt bleiben.

Transportbehälter unterscheiden sich zwar in Design, Material, Größe und Verwendungszweck, typischerweise handelt es sich jedoch um lange Rohre aus Edelstahl oder Beton, deren Enden luftdicht verschlossen sind. Häufig ist die Behälterhülle mit mindestens einer Schicht strahlungsbeständigen Materials, wie beispielsweise Blei, versehen. Auch die Innenausstattung variiert je nach Transportgut. So verfügen Behälter für abgebrannte oder ungenutzte Brennstäbe über Trennwände, während Behälter für Uranhexafluorid in der Regel keine interne Unterteilung aufweisen. Abhängig vom Verwendungszweck und der Radioaktivität der Materialien sind manche Behälter mit Belüftungssystemen, Wärmeschutz, Stoßschutz und weiteren, auf die jeweilige Transportroute und Ladung abgestimmten Sicherheitsmerkmalen ausgestattet. ^{[ 12 ]}

Der Reaktorkern eines Kernreaktors besteht aus einigen hundert „Baugruppen“, die in einer regelmäßigen Anordnung von Zellen angeordnet sind. Jede Zelle besteht aus einem Brennstoff- oder Steuerstab, der in den meisten Ausführungen von einem Moderator und einem Kühlmittel , in den meisten Reaktoren Wasser, umgeben ist.

Aufgrund des Kernspaltungsprozesses , der die Brennstoffe verbraucht, müssen die alten Brennstäbe regelmäßig durch neue ersetzt werden (dies wird als Brennstoffwechselzyklus bezeichnet). Während eines Brennstoffwechselzyklus wird nur ein Teil der Brennelemente (typischerweise ein Drittel) ausgetauscht, da der Brennstoffverbrauch an verschiedenen Stellen im Reaktorkern unterschiedlich schnell erfolgt. Aus Effizienzgründen ist es zudem nicht ratsam, die neuen Brennelemente exakt an der Stelle der entfernten zu platzieren. Selbst gleichaltrige Brennelemente weisen aufgrund ihrer vorherigen Positionen im Kern unterschiedliche Abbrandgrade auf. Daher müssen die verfügbaren Brennelemente so angeordnet werden, dass die Energieausbeute maximiert und gleichzeitig die Sicherheits- und Betriebsbeschränkungen eingehalten werden. Folglich stehen Reaktorbetreiber vor dem sogenannten optimalen Brennstoffwechselproblem . Dieses besteht darin, die Umordnung aller Brennelemente – der alten und neuen – zu optimieren und gleichzeitig die Reaktivität des Reaktorkerns zu maximieren, um so den Brennstoffabbrand zu maximieren und die Brennstoffzykluskosten zu minimieren.

Es handelt sich um ein diskretes Optimierungsproblem , das aufgrund der enormen Anzahl an Permutationen und der Komplexität jeder einzelnen Berechnung mit den derzeitigen kombinatorischen Methoden nicht lösbar ist. Zahlreiche numerische Verfahren wurden zu seiner Lösung vorgeschlagen, und viele kommerzielle Softwarepakete wurden zur Unterstützung des Brennstoffmanagements entwickelt. Da noch keine endgültige Lösung gefunden wurde, stellt dies ein anhaltendes Problem im Reaktorbetrieb dar. Die Betreiber nutzen daher eine Kombination aus rechnergestützten und empirischen Verfahren, um dieses Problem zu bewältigen.

Im Rahmen der Nachuntersuchung abgebrannter Kernbrennstoffe wird deren Zustand analysiert, um mehr über die Prozesse zu erfahren, die während des Betriebs im Brennstoff ablaufen und wie diese den Ausgang eines Unfalls beeinflussen könnten. Beispielsweise dehnt sich der Brennstoff im Normalbetrieb aufgrund der Wärmeausdehnung aus, was zu Rissen führen kann. Kernbrennstoffe bestehen größtenteils aus Urandioxid, einem kubischen Feststoff mit einer Struktur, die der von Calciumfluorid ähnelt . Im abgebrannten Brennstoff bleibt die Festkörperstruktur größtenteils unverändert und entspricht der von reinem kubischem Urandioxid. SIMFUEL ist die Bezeichnung für simulierten abgebrannten Brennstoff. Er wird hergestellt, indem fein gemahlene Metalloxide vermischt, zu einer Suspension vermahlen und anschließend sprühgetrocknet werden, bevor er in einem Wasserstoff-Argon-Gemisch auf 1700 °C erhitzt wird. ^{[ Anmerkung 1 ]} In SIMFUEL bestanden 4,1 % des Feststoffvolumens aus Metallnanopartikeln , die aus Molybdän , Ruthenium , Rhodium und Palladium hergestellt wurden . Die meisten dieser Metallpartikel bestehen aus der ε-Phase ( hexagonal ) der Mo-Ru-Rh-Pd-Legierung, während in SIMFUEL auch geringere Mengen der α- ( kubischen ) und σ-Phase ( tetragonalen ) dieser Metalle gefunden wurden. Ebenfalls in SIMFUEL vorhanden war eine kubische Perowskitphase , ein Bariumstrontiumzirkonat (Ba _{_x}Sr _{_1−x}ZrO₃ ) .

Urandioxid ist in Wasser nur schwer löslich, kann aber nach Oxidation in Urantrioxid oder eine andere, deutlich besser lösliche Uran(VI)-Verbindung umgewandelt werden. Urandioxid (UO₂ _{) kann} zu einem sauerstoffreichen, überstöchiometrischen Oxid (UO₂₊ₓ) oxidiert werden _{, welches} wiederum zu _U₄O₉ , _U₃O₇ , _U₃O₈ und _{UO₃ ·} 2H₂O weiteroxidiert werden _kann .

Da abgebrannter Brennstoff Alphastrahler (Plutonium und die Nebenaktiniden ) enthält, wurde der Einfluss der Zugabe eines Alphastrahlers ( ^{²³⁸ Pu) zu Urandioxid auf die Auslaugungsrate des Oxids untersucht. Bei zerkleinertem Oxid führte die Zugabe von ²³⁸} Pu tendenziell zu einer Erhöhung der Auslaugungsrate, der Unterschied in der Auslaugungsrate zwischen 0,1 und 10 % ^²³⁸ Pu war jedoch sehr gering. ^{[ 13 ]}

Die Carbonatkonzentration im Wasser , das mit dem verbrauchten Brennstoff in Kontakt steht, hat einen erheblichen Einfluss auf die Korrosionsrate, da Uran (VI) lösliche anionische Carbonatkomplexe wie [UO₂(CO₃)₂]²⁻ und [UO₂(CO₃)₃]⁴⁻ bildet _. Sind _keine Carbonationen _vorhanden und ^ist das _Wasser nicht _stark sauer _, bilden ^{die bei der Oxidation von} Urandioxid entstehenden sechswertigen Uranverbindungen häufig unlösliche, hydratisierte Urantrioxidphasen . ^{[ Anmerkung 2 ]}

Dünne Urandioxidschichten lassen sich durch Sputtern mit Uranmetall und einem Argon - Sauerstoff -Gasgemisch auf Goldoberflächen abscheiden. Diese mit Urandioxid modifizierten Goldoberflächen wurden sowohl für zyklische Voltammetrie- als auch für Wechselstromimpedanzmessungen verwendet , die Aufschluss über das wahrscheinliche Auslaugungsverhalten von Urandioxid geben. ^{[ 14 ]}

Die Untersuchung des nuklearen Brennstoffkreislaufs umfasst das Verhalten nuklearer Materialien sowohl unter Normalbedingungen als auch bei Störfällen. Beispielsweise wurde intensiv erforscht, wie Urandioxid -Brennstoff mit der ihn umgebenden Zirkoniumlegierungshülle interagiert. Während des Betriebs dehnt sich der Brennstoff aufgrund der Wärmeausdehnung aus und reagiert mit der Oberfläche der Zirkoniumlegierung. Dabei bildet sich eine neue Schicht, die sowohl Brennstoff als auch Zirkonium (aus der Hülle) enthält. Auf der Brennstoffseite dieser Mischschicht befindet sich eine Brennstoffschicht mit einem höheren Cäsium - Uran -Verhältnis als der Großteil des Brennstoffs. Dies liegt daran, dass Xenon- Isotope als Spaltprodukte entstehen , die aus dem Brennstoffgitter in Hohlräume wie den schmalen Spalt zwischen Brennstoff und Hülle diffundieren. Dort zerfallen sie zu Cäsium-Isotopen. Aufgrund des während des Betriebs im Brennstoff vorhandenen Temperaturgradienten werden die flüchtigen Spaltprodukte vom Zentrum des Pellets zum Randbereich verdrängt. ^{[ Anmerkungen 3 ]} Nachfolgend ist ein Diagramm der Temperatur von Uranmetall, Urannitrid und Urandioxid in Abhängigkeit vom Abstand vom Zentrum eines Pellets mit 20 mm Durchmesser und einer Randtemperatur von 200 °C dargestellt. Das Urandioxid überhitzt aufgrund seiner geringen Wärmeleitfähigkeit im Zentrum des Pellets, während die anderen, wärmeleitfähigeren Uranformen unterhalb ihrer Schmelzpunkte bleiben.

Die mit dem nuklearen Brennstoffkreislauf verbundene Kernchemie kann in zwei Hauptbereiche unterteilt werden: Der eine Bereich befasst sich mit dem Betrieb unter den vorgesehenen Bedingungen, der andere Bereich mit Fehlbetriebsbedingungen, bei denen eine Abweichung von den normalen Betriebsbedingungen eingetreten ist oder ( seltener ) ein Unfall passiert.

Die Freisetzungen von Radioaktivität aus dem Normalbetrieb umfassen die geplanten, geringen Mengen an Radioaktivität aus der Uranerzverarbeitung, Anreicherung, Kernkraftwerken, Wiederaufbereitungsanlagen und Abfalllagern. Diese können in einer anderen chemischen/physikalischen Form vorliegen als Freisetzungen, die unter Unfallbedingungen auftreten könnten. Darüber hinaus kann die Isotopensignatur eines hypothetischen Unfalls erheblich von der einer geplanten Freisetzung von Radioaktivität in die Umwelt im Normalbetrieb abweichen.

Die Freisetzung eines Radioisotops bedeutet nicht zwangsläufig, dass es in den menschlichen Körper gelangt und Schaden anrichtet. Beispielsweise kann die Ausbreitung von Radioaktivität durch die Bindung des Radioisotops an die Oberfläche von Bodenpartikeln beeinflusst werden. Cäsium (Cs) bindet beispielsweise fest an Tonminerale wie Illit und Montmorillonit und verbleibt daher in den oberen Bodenschichten, wo es von flachwurzelnden Pflanzen (wie Gras) aufgenommen werden kann. Gras und Pilze können somit erhebliche Mengen an ^¹³⁷ Cs enthalten, das über die Nahrungskette in den menschlichen Körper gelangen kann. ^¹³⁷ Cs wandert jedoch in den meisten Böden nicht schnell und kontaminiert daher wahrscheinlich kein Brunnenwasser . Kolloide von Bodenmineralien können sich im Boden ausbreiten, sodass die einfache Bindung eines Metalls an die Oberfläche von Bodenpartikeln das Metall nicht vollständig fixiert.

Laut Jiří Hálas Lehrbuch ist der Verteilungskoeffizient K_{_d} das Verhältnis der Radioaktivität des Bodens (Bq g^⁻¹) zu der des Bodenwassers (Bq ml^⁻¹ ). Ist das Radioisotop fest an die Mineralien im Boden gebunden, kann weniger Radioaktivität von den darauf wachsenden Nutzpflanzen und Gräsern aufgenommen werden.

• Cs-137 K _d = 1000
• Pu-239 K _d = 10000 bis 100000
• Sr-90 K _d = 80 bis 150
• I-131 K _d = 0,007 bis 50

In der Milchwirtschaft ist eine der besten Gegenmaßnahmen gegen Cäsium ^-137 das Durchmischen des Bodens durch tiefes Pflügen. Dadurch wird das Cäsium ^-137 für die flachen Wurzeln des Grases unzugänglich gemacht, wodurch die Radioaktivität im Gras sinkt. Auch nach einem Atomkrieg oder einem schweren Unfall kann das Abtragen der obersten Bodenschicht und deren Vergraben in einem flachen Graben die langfristige Gammastrahlenbelastung für den Menschen durch Cäsium ^-137 verringern , da die Gammastrahlen beim Durchgang durch den Boden abgeschwächt werden.

Selbst nachdem das radioaktive Element die Wurzeln der Pflanze erreicht hat, kann es durch biochemische Prozesse der Pflanze ausgeschieden werden. Die Aufnahme von ^⁹⁰Sr und ^¹³⁷Cs in unter hydroponischen Bedingungen gezogene Sonnenblumen wurde detailliert beschrieben. ^{[ 15 ]} Cäsium wurde in den Blattadern, im Stängel und in den apikalen Blättern nachgewiesen. Es zeigte sich, dass 12 % des Cäsiums und 20 % des Strontiums in die Pflanze aufgenommen wurden. Die Arbeit beschreibt außerdem den Einfluss von Kalium- , Ammonium- und Calciumionen auf die Aufnahme der Radioisotope.

In der Tierhaltung ist die Fütterung von Tieren mit einer kleinen Menge Berliner Blau eine wichtige Gegenmaßnahme gegen Cäsium ^-137 . Diese Eisen -Kalium -Cyanid -Verbindung wirkt als Ionenaustauscher . Das Cyanid ist so fest an das Eisen gebunden, dass der Verzehr mehrerer Gramm Berliner Blau pro Tag für den Menschen unbedenklich ist. Berliner Blau verkürzt die biologische Halbwertszeit (nicht zu verwechseln mit der nuklearen Halbwertszeit ) des Cäsiums. Die physikalische oder nukleare Halbwertszeit von Cäsium ^-137 beträgt etwa 30 Jahre. Dies ist eine Konstante, die nicht verändert werden kann. Die biologische Halbwertszeit hingegen ist nicht konstant. Sie variiert je nach Art und Lebensweise des Organismus. Beim Menschen beträgt die biologische Halbwertszeit von Cäsium normalerweise ein bis vier Monate. Ein weiterer Vorteil von Berliner Blau ist, dass das mit dem Kot ausgeschiedene Cäsium in einer für Pflanzen nicht verfügbaren Form vorliegt. Dadurch wird die Wiederverwertung des Cäsiums verhindert. Für die Behandlung von Menschen oder Tieren benötigtes Preußischblau ist eine spezielle Qualität. Versuche, die in Farben verwendete Pigmentqualität einzusetzen, waren nicht erfolgreich. ^{[ Anmerkungen 4 ]}

Die IAEA geht davon aus, dass das Kühlmittel eines wassergekühlten Reaktors im Normalbetrieb eine gewisse Radioaktivität enthält ^{[ 16 ].} Bei einem Reaktorunfall kann die Radioaktivität im Kühlmittel jedoch ansteigen. Die IAEA gibt an, dass unter verschiedenen Bedingungen unterschiedliche Mengen der radioaktiven Bestandteile des Reaktorkerns aus dem Brennstoff freigesetzt werden können. Die vier von der IAEA betrachteten Bedingungen sind: Normalbetrieb , ein plötzlicher Anstieg der Kühlmittelaktivität aufgrund einer Abschaltung/eines Druckverlusts (der Reaktorkern bleibt mit Wasser bedeckt), ein Hüllrohrdefekt, der zur Freisetzung der Radioaktivität im Brennstoff-Hüllrohr-Spalt führt (dies könnte durch einen 15- bis 30-minütigen Freilegung des Brennstoffs aufgrund des Wasserverlusts verursacht werden, wodurch das Hüllrohr eine Temperatur von 650–1250 °C erreicht) oder eine Kernschmelze (der Brennstoff muss mindestens 30 Minuten lang freigelegt sein, und das Hüllrohr würde eine Temperatur von über 1650 °C erreichen). ^{[ 17 ]}

Unter der Annahme, dass ein Druckwasserreaktor 300 Tonnen Wasser enthält und dass die Aktivität des Brennstoffs eines 1-GWe-Reaktors den Vorhersagen der IAEA entspricht ^{[ 18 ]} , kann die Kühlmittelaktivität nach einem Unfall wie dem Unfall in Three Mile Island (bei dem ein Reaktorkern freigelegt und anschließend mit Wasser geborgen wird) vorhergesagt werden.

Es ist üblich, abgebrannten Brennstoff nach der Bestrahlung stehen zu lassen, damit die kurzlebigen und radiotoxischen Jodisotope zerfallen können. In einem Experiment in den USA wurde frischer Brennstoff, der nicht zerfallen durfte ( Green-Run ^{[ 19 ] [ 20 ]} ), wiederaufbereitet, um die Auswirkungen einer hohen Jodfreisetzung bei der Wiederaufbereitung von kurz abgekühltem Brennstoff zu untersuchen. In Wiederaufbereitungsanlagen werden die Abgase des Auflösers üblicherweise abgespült, um die Emission von Jod zu verhindern. Neben Jod werden beim Auflösen des Brennstoffs auch Edelgase und Tritium freigesetzt. Es wurde vorgeschlagen, den Großteil des Tritiums durch Voloxidation (Erhitzen des Brennstoffs in einem Ofen unter oxidierenden Bedingungen) aus dem Brennstoff zurückzugewinnen. ^{[ 21 ]}

Eine Studie befasste sich mit der Radioaktivität in Austern aus der Irischen See . ^{[ 22 ]} Mittels Gammaspektroskopie wurden darin ^¹⁴¹ Ce, ^¹⁴⁴ Ce, ^¹⁰³ Ru, ^¹⁰⁶ Ru, ^¹³⁷ Cs, ^⁹⁵Zr und ^⁹⁵Nb nachgewiesen. Zusätzlich wurde ein Zinkaktivierungsprodukt (^{⁶⁵Zn) gefunden, das vermutlich auf die Korrosion der} Magnox- Brennstoffhüllrohre in Abklingbecken zurückzuführen ist . Es ist wahrscheinlich, dass die Freisetzung all dieser Isotope durch das Windscale- Ereignis heute geringer ist.

Einige Reaktorkonzepte, wie beispielsweise RBMK- oder CANDU-Reaktoren , können im laufenden Betrieb neu befüllt werden. Dies wird durch die Verwendung vieler kleiner Druckrohre zur Aufnahme von Brennstoff und Kühlmittel erreicht, im Gegensatz zu einem großen Druckbehälter wie bei Druckwasserreaktoren (PWR) oder Siedewasserreaktoren (SWR). Jedes Rohr kann einzeln isoliert und von einer bedienergesteuerten Brennelementwechselmaschine neu befüllt werden, typischerweise mit einer Rate von bis zu 8 Kanälen pro Tag von insgesamt etwa 400 in CANDU-Reaktoren. Die Brennelementbefüllung im laufenden Betrieb ermöglicht die kontinuierliche Optimierung der Brennstoffzufuhr und führt so zu einer effizienteren Brennstoffnutzung. Dieser Effizienzgewinn wird jedoch teilweise durch die zusätzliche Komplexität der Hunderte von Druckrohren und der dazugehörigen Brennelementwechselmaschinen kompensiert.

Nach dem Betriebszyklus wird der Reaktor zur Brennstofferneuerung abgeschaltet. Der dabei freigesetzte Brennstoff (abgebrannter Brennstoff) wird entweder am Reaktorstandort (üblicherweise in einem Abklingbecken ) oder gegebenenfalls in einer externen Anlage gelagert. Reicht die Lagerkapazität des Abklingbeckens am Reaktorstandort nicht aus, kann es sinnvoll sein, den abgekühlten, gealterten Brennstoff in modularen Trockenlagern, sogenannten unabhängigen Zwischenlagern für abgebrannte Brennelemente (ISFSI), am Reaktorstandort oder in einer externen Anlage zu lagern. Die abgebrannten Brennstäbe werden üblicherweise in Wasser oder Borsäure gelagert. Dies dient sowohl der Kühlung (der abgebrannte Brennstoff erzeugt aufgrund des Restzerfalls weiterhin Nachzerfallswärme ) als auch der Abschirmung der Umwelt vor ionisierender Reststrahlung . Nach mindestens einem Jahr Abkühlung können die Brennstäbe in Trockenbehälter verbracht werden .

Abgebrannte Brennelemente aus Reaktoren enthalten erhebliche Mengen an spaltbarem (U-235 und Pu-239), brütbarem (U-238) und anderen radioaktiven Materialien, darunter auch Reaktionsgifte . Aus diesem Grund musste der Brennstoff entfernt werden. Diese spaltbaren und brütbaren Materialien können chemisch abgetrennt und aus dem abgebrannten Brennstoff gewonnen werden. Das gewonnene Uran und Plutonium kann, sofern die wirtschaftlichen und institutionellen Rahmenbedingungen dies zulassen, als Kernbrennstoff wiederverwendet werden. In den Vereinigten Staaten wird dies derzeit nicht für zivile Kernbrennstoffe praktiziert , wohl aber in Russland ^{[ 23 ]} und Frankreich . Russland strebt eine maximale Wiederverwertung spaltbarer Materialien aus abgebrannten Brennelementen an. Daher ist die Wiederaufbereitung abgebrannter Brennelemente gängige Praxis. Wiederaufbereitetes Uran wird recycelt und Plutonium in MOX-Anlagen verwendet, derzeit nur für schnelle Reaktoren. ^{[ 24 ]}

Mischoxid- Brennstoff (MOX-Brennstoff ) ist eine Mischung aus wiederaufbereitetem Uran und Plutonium sowie abgereichertem Uran. Er verhält sich ähnlich, wenn auch nicht identisch, wie das angereicherte Uran, für das die meisten Kernreaktoren ausgelegt sind. MOX-Brennstoff ist eine Alternative zum niedrig angereicherten Uran (LEU), das in den Leichtwasserreaktoren verwendet wird, die in der Kernenergieerzeugung den größten Anteil ausmachen.

Derzeit werden in europäischen Anlagen abgebrannte Brennelemente von Kernkraftwerken in Europa und Japan wiederaufbereitet. Die Wiederaufbereitung abgebrannter Brennelemente aus kommerziellen Kernreaktoren ist in den Vereinigten Staaten aufgrund der befürchteten Gefahr der Weiterverbreitung von Kernwaffen derzeit nicht zulässig . Die Globale Kernenergiepartnerschaft der Bush-Administration schlug vor, dass die USA eine internationale Partnerschaft eingehen, um die Wiederaufbereitung abgebrannter Brennelemente so zu gestalten, dass das darin enthaltene Plutonium zwar für Kernbrennstoffe, nicht aber für Kernwaffen nutzbar ist .

Alternativ zur Entsorgung des PUREX-Raffinats in Glas oder Synroc- Matrix könnten die radioaktivsten Elemente durch fortschrittliche Wiederaufbereitung entfernt werden. Nach der Abtrennung könnten die geringfügigen Aktiniden und einige langlebige Spaltprodukte durch Neutronen- oder Photonenbestrahlung in kurzlebige oder stabile Isotope umgewandelt werden. Dieses Verfahren wird als Transmutation bezeichnet . Eine intensive und langfristige internationale Zusammenarbeit sowie jahrzehntelange Forschung und erhebliche Investitionen sind weiterhin notwendig, um einen ausgereiften industriellen Maßstab zu erreichen, in dem die Sicherheit und wirtschaftliche Machbarkeit der Trennung und Transmutation (P&T) nachgewiesen werden können. ^{[ 25 ]}

Ein aktuelles Anliegen im Bereich der Kernenergie ist die sichere Entsorgung und Isolation abgebrannter Brennelemente aus Reaktoren bzw., im Falle der Wiederaufbereitung, von Abfällen aus Wiederaufbereitungsanlagen. Diese Materialien müssen von der Biosphäre isoliert werden , bis ihre Radioaktivität auf ein unbedenkliches Niveau gesunken ist. ^{[ 31 ]} In den USA ist das Energieministerium gemäß dem 1982 verabschiedeten Atomabfallgesetz (Nuclear Waste Policy Act) in seiner geänderten Fassung für die Entwicklung des Entsorgungssystems für abgebrannte Brennelemente und hochradioaktive Abfälle zuständig. Die aktuellen Pläne sehen die Endlagerung der Abfälle in fester Form in einem genehmigten, tiefen und stabilen geologischen Bauwerk vor, einem sogenannten Tiefenlager . Das Energieministerium wählte den Yucca Mountain als Standort für das Endlager. Dessen Inbetriebnahme hat sich jedoch wiederholt verzögert. Seit 1999 werden Tausende von Atommülltransporten in der Waste Isolation Pilot Plant (WIP) in New Mexico zwischengelagert .

Schnelle Neutronenreaktoren können alle Aktiniden spalten, während der Thorium-Brennstoffkreislauf geringe Mengen an Transuranen erzeugt . Im Gegensatz zu Leichtwasserreaktoren (LWR) könnten diese Brennstoffkreisläufe prinzipiell ihr Plutonium und die übrigen Aktiniden recyceln und lediglich Spalt- und Aktivierungsprodukte als Abfall hinterlassen. Die hochradioaktiven, mittellebensfähigen Spaltprodukte Cs-137 und Sr-90 nehmen pro Jahrhundert um den Faktor 10 ab; die langlebigen Spaltprodukte weisen hingegen eine relativ geringe Radioaktivität auf, die oft mit der des ursprünglichen Uranerzes vergleichbar ist.

Die horizontale Bohrlochlagerung beschreibt Vorschläge, über einen Kilometer vertikal und zwei Kilometer horizontal in die Erdkruste zu bohren , um hochradioaktive Abfälle wie abgebrannte Kernbrennstoffe , Cäsium-137 oder Strontium-90 zu entsorgen . Nach der Einbringung und der Bergungsphase werden die Bohrlöcher verfüllt und versiegelt. Eine Reihe von Tests dieser Technologie wurde im November 2018 und anschließend im Januar 2019 von einem US-amerikanischen Privatunternehmen öffentlich durchgeführt. ^{[ 32 ]} Der Test demonstrierte die Einbringung eines Testbehälters in ein horizontales Bohrloch und dessen anschließende Bergung. Es wurden keine tatsächlichen hochradioaktiven Abfälle verwendet. ^{[ 33 ] [ 34 ]}

Obwohl die gebräuchlichste Bezeichnung Brennstoffkreislauf ist, argumentieren einige, dass der Begriff Brennstoffkette präziser sei, da abgebrannter Brennstoff nie vollständig recycelt wird. Abgebrannter Brennstoff enthält Spaltprodukte , die im Allgemeinen als Abfall behandelt werden müssen , sowie Uran, Plutonium und andere Transurane. Wo Plutonium recycelt wird, geschieht dies normalerweise einmal in Leichtwasserreaktoren, obwohl schnelle Reaktoren zu einem vollständigeren Recycling von Plutonium führen könnten. ^{[ 35 ]}

Es handelt sich nicht um einen Kreislauf im eigentlichen Sinne ; der Brennstoff wird einmal verwendet und anschließend ohne weitere Aufbereitung – abgesehen von zusätzlicher Verpackung zur besseren Isolation von der Biosphäre – eingelagert . Dieses Verfahren wird von sechs Ländern bevorzugt: den Vereinigten Staaten , Kanada , Schweden , Finnland , Spanien und Südafrika . ^{[ 36 ]} Einige Länder, insbesondere Finnland, Schweden und Kanada, haben Endlager konzipiert, die eine zukünftige Rückgewinnung des Materials bei Bedarf ermöglichen, während andere eine dauerhafte Einlagerung in einem geologischen Endlager wie dem Atommülllager Yucca Mountain in den Vereinigten Staaten planen.

Mehrere Länder, darunter Japan, die Schweiz und zuvor Spanien und Deutschland, nutzen oder nutzten die Wiederaufbereitungsdienste von Areva NC und zuvor THORP . Spaltprodukte , Nebenaktiniden , Aktivierungsprodukte und wiederaufbereitetes Uran werden vom Reaktorplutonium getrennt , das anschließend zu MOX-Brennstoff verarbeitet werden kann . Da der Anteil der nicht spaltbaren , geradzahligen Plutoniumisotope mit jedem Durchlauf im Reaktorzyklus zunimmt, gibt es derzeit keine Pläne , Plutonium aus verbrauchtem MOX-Brennstoff für einen dritten Durchgang in einem thermischen Reaktor wiederzuverwenden . Sollten schnelle Reaktoren verfügbar werden, könnten diese diese oder nahezu alle anderen Aktinidenisotope verbrennen .

Der Einsatz einer mittelgroßen Wiederaufbereitungsanlage vor Ort und die Verwendung der Pyrolyse anstelle der derzeitigen wässrigen Wiederaufbereitung sollen das Potenzial zur Weiterverbreitung von Kernwaffen oder zur möglichen Abzweigung von spaltbarem Material erheblich reduzieren können, da die Anlage vor Ort betrieben wird. Ähnlich wie Plutonium im Pyrolysezyklus nicht separat abgetrennt wird, sondern alle Aktiniden aus dem abgebrannten Brennstoff elektrolytisch gewonnen oder „raffiniert“ werden, gelangt das Plutonium nie isoliert in den neuen Brennstoff, sondern vermischt mit Gamma- und Alpha-strahlenden Aktiniden. Diese Spezies schützen das Plutonium in zahlreichen möglichen Diebstahlszenarien.

Seit 2016 testet Russland Remix Fuel und setzt es nun ein . Dabei wird der abgebrannte Kernbrennstoff einem pyrolytischen Verfahren unterzogen, das das Reaktorplutonium und das restliche Uran von den Spaltprodukten und der Brennstabhülle trennt. Dieses Metallgemisch wird anschließend mit einer geringen Menge mittelangereichertem Uran mit einer U-235-Konzentration von etwa 17 % vermischt, um einen neuen Metalloxidbrennstoff mit 1 % Reaktorplutonium und einer U-235-Konzentration von 4 % herzustellen. Diese Brennstäbe eignen sich für den Einsatz in Standard-Druckwasserreaktoren (PWR), da ihr Plutoniumgehalt nicht höher ist als derjenige, der am Ende des Zyklus im abgebrannten Kernbrennstoff vorliegt. Stand Februar 2020 setzte Russland diesen Brennstoff in einigen seiner WWER- Reaktoren ein. ^{[ 38 ] [ 39 ]}

Es wurde vorgeschlagen, neben Plutonium auch die Nebenaktiniden in einem kritischen Leistungsreaktor einzusetzen. Es werden bereits Tests durchgeführt, bei denen Americium als Brennstoff verwendet wird. ^{[ 40 ]}

Für diesen deutlich anderen Brennstoffkreislauf wurden verschiedene Reaktorkonzepte entwickelt, darunter der Integral Fast Reactor (IFR ). Prinzipiell sollte es möglich sein, Energie aus der Spaltung beliebiger Aktinidenkerne zu gewinnen. Bei sorgfältiger Reaktorkonstruktion können alle Aktiniden im Brennstoff verbraucht werden, sodass nur leichtere Elemente mit kurzen Halbwertszeiten übrig bleiben . Obwohl dies in Prototypanlagen bereits demonstriert wurde, ist ein solcher Reaktor noch nie im großen Maßstab in Betrieb gegangen.

Es ist bekannt, dass der Neutronenwirkungsquerschnitt vieler Aktiniden mit steigender Neutronenenergie abnimmt, das Verhältnis von Kernspaltung zu einfacher Aktivierung ( Neutroneneinfang ) sich jedoch mit zunehmender Neutronenenergie zugunsten der Kernspaltung verschiebt. Daher sollte es mit ausreichend hoher Neutronenenergie möglich sein, selbst Curium zu zerstören, ohne dass Transcuriummetalle entstehen. Dies wäre äußerst wünschenswert, da es die Wiederaufbereitung und Handhabung des Aktinidenbrennstoffs erheblich vereinfachen würde.

Eine vielversprechende Alternative aus dieser Perspektive ist ein beschleunigergetriebener unterkritischer Reaktor . Hierbei wird ein Strahl aus Protonen (US-amerikanische und europäische Bauweisen) ^{[ 41 ] [ 42 ] [ 43 ]} oder Elektronen (japanische Bauweise) ^{[ 44 ]} auf ein Target gerichtet. Im Falle von Protonen werden sehr schnelle Neutronen vom Target abgespalten, im Falle von Elektronen hingegen hochenergetische Photonen erzeugt. Diese hochenergetischen Neutronen und Photonen können dann die Spaltung der schweren Aktiniden bewirken.

Solche Reaktoren schneiden im Hinblick auf die Neutronenenergie im Vergleich zu anderen Neutronenquellen sehr gut ab:

• Thermisch 0 bis 100 eV
• Epithermisch 100 eV bis 100 keV
• Schnell (aus der Kernspaltung ) 100 keV bis 3 MeV
• DD- Fusion 2,5 MeV
• DT-Fusion 14 MeV
• Beschleunigergetriebener Kern 200 MeV (Antrieb durch 1,6 GeV Protonen )

Alternativ könnte man das Curium-244 mit einer Halbwertszeit von 18 Jahren zu Plutonium-240 zerfallen lassen, bevor es als Brennstoff in einem schnellen Reaktor verwendet wird.

Bislang wurde die Art des Brennstoffs (der Zielmoleküle) für die Aktinidenumwandlung noch nicht ausgewählt.

Bei der Umwandlung von Aktiniden in einem unterkritischen Reaktor muss der Brennstoff voraussichtlich mehr Temperaturzyklen aushalten als herkömmlicher Brennstoff. Da die derzeitigen Teilchenbeschleuniger nicht für einen langen Dauerbetrieb optimiert sind, ist es unwahrscheinlich, dass zumindest die erste Generation beschleunigergetriebener unterkritischer Reaktoren einen so langen und konstanten Betrieb wie ein kritischer Reaktor gewährleisten kann. Zudem kühlt der Brennstoff bei jedem Stopp des Beschleunigers ab.

Werden Aktiniden hingegen in einem schnellen Reaktor, wie beispielsweise einem Integral Fast Reactor , zerstört, so wird der Brennstoff höchstwahrscheinlich nicht wesentlich mehr thermischen Zyklen ausgesetzt sein als in einem normalen Kraftwerk.

Abhängig von der Matrix kann der Prozess vermehrt Transurane erzeugen. Dies kann entweder als vorteilhaft (Erzeugung von mehr Brennstoff) oder als nachteilig (Erzeugung von mehr radiotoxischen Transuranen ) angesehen werden. Es existiert eine Reihe unterschiedlicher Matrizen, mit denen sich die Produktion schwerer Aktiniden steuern lässt.

Spaltbare Atomkerne (wie z. B. ^²³³ U, ^²³⁵ U und ^²³⁹ Pu) reagieren gut auf verzögerte Neutronen und sind daher wichtig für die Stabilität eines kritischen Reaktors. Dies begrenzt die Menge an Aktiniden, die in einem kritischen Reaktor zerstört werden können. Folglich ist es wichtig, dass die gewählte Matrix ein hohes Verhältnis von spaltbaren zu nicht spaltbaren Atomkernen ermöglicht, um die langlebigen Aktiniden sicher zu zerstören. Im Gegensatz dazu ist die Leistung eines unterkritischen Reaktors durch die Intensität des treibenden Teilchenbeschleunigers begrenzt, sodass er kein Uran oder Plutonium benötigt. In einem solchen System kann eine inerte Matrix, die keine zusätzlichen langlebigen Isotope erzeugt, vorteilhaft sein. Ein geringer Anteil verzögerter Neutronen ist in einem unterkritischen Reaktor nicht nur unproblematisch, sondern kann sogar leicht vorteilhaft sein, da die Kritikalität näher an Eins gebracht werden kann, ohne den unterkritischen Zustand zu beeinträchtigen.

Die Actiniden werden mit einem Metall vermischt, das keine weiteren Actiniden bildet; beispielsweise könnte eine Legierung aus Actiniden in einem Feststoff wie Zirkoniumdioxid verwendet werden.

Die Initiative für Inertmatrixbrennstoffe (IMF) hat zum Ziel, Forschungs- und Entwicklungsarbeiten zu Inertmatrixbrennstoffen zu fördern, die zur Nutzung, Reduzierung und Entsorgung von Plutoniumüberschüssen in waffenfähiger Qualität und in Leichtwasserreaktoren eingesetzt werden können. Neben Plutonium nehmen auch die Mengen an Nebenaktiniden zu. Diese Aktiniden müssen daher sicher, ökologisch und wirtschaftlich entsorgt werden. Die vielversprechende Strategie, Plutonium und Nebenaktiniden mittels eines Durchlaufbrennstoffverfahrens in bestehenden kommerziellen Kernkraftwerken – z. B. in US-amerikanischen, europäischen, russischen oder japanischen Leichtwasserreaktoren (LWR), kanadischen Schwerwasserreaktoren oder in zukünftigen Transmutationsanlagen – zu nutzen, wird seit Beginn der Initiative hervorgehoben. Dieser Ansatz, der Inertmatrixbrennstoffe verwendet, wird derzeit von mehreren Forschungsgruppen weltweit untersucht. ^{[ 45 ] [ 46 ]} Diese Option bietet den Vorteil, die Plutoniummengen und potenziell auch den Gehalt an Nebenaktiniden vor der geologischen Endlagerung zu reduzieren. Die zweite Option basiert auf der Verwendung eines uranfreien, für die Wiederaufbereitung geeigneten Brennstoffs und einer Strategie des Mehrfachrecyclings. In beiden Fällen erzeugt das fortschrittliche Brennstoffmaterial Energie unter Verbrauch von Plutonium oder den Nebenaktiniden. Dieses Material muss jedoch robust sein. Das ausgewählte Material muss das Ergebnis einer sorgfältigen Systemstudie sein, die mindestens eine inerte Matrix, ein abbrennbares Absorptionsmittel und spaltbares Material sowie einen Stabilisator umfasst. Dies ergibt eine einphasige feste Lösung oder, falls diese Option nicht gewählt wird, einen Verbundwerkstoff aus inerter Matrix und spaltbarer Komponente. In Screening-Studien ^{[ 47 ] [ 48 ] [ 49 ]} wurden vorausgewählte Elemente als geeignet identifiziert. In den 1990er Jahren wurde eine Strategie des einmaligen Durchlaufs von IMF unter Berücksichtigung der folgenden Eigenschaften eingeführt:

• Neutroneneigenschaften, z. B. niedriger Absorptionsquerschnitt, optimale konstante Reaktivität, geeigneter Dopplerkoeffizient, ^{[ 50 ]}
• Phasenstabilität, chemische Inertheit und Kompatibilität, ^{[ 51 ]}
• akzeptable thermophysikalische Eigenschaften, z. B. Wärmekapazität, Wärmeleitfähigkeit, ^{[ 52 ]}
• gutes Verhalten unter Bestrahlung, d. h. Phasenstabilität, minimale Schwellung, ^{[ 53 ]}
• Retention von Spaltprodukten oder Restaktiniden, ^{[ 54 ]} und
• Optimale Eigenschaften nach Bestrahlung mit Unlöslichkeit für eine einmalige Durchdringung und anschließende Ausscheidung. ^{[ 55 ]}

Diese Strategie des einmaligen Durchlaufs und anschließenden Ausscheidens kann als letzter Zyklus nach mehrfachem Recycling angewendet werden, wenn die Spaltausbeute nicht ausreichend groß ist. In diesem Fall sind gute Auslaugeigenschaften für die Wiederaufbereitung und das mehrfache Recycling erforderlich. ^{[ 56 ]}

Bei Neutronenbeschuss kann Thorium in Uran-233 umgewandelt werden . ^233U ist spaltbar und hat einen größeren Spaltquerschnitt als sowohl ^235U als auch ^238U , weshalb die Wahrscheinlichkeit, dass es durch Neutroneneinfang höhere Aktiniden erzeugt, weitaus geringer ist.

Werden die Aktiniden in eine Uranmetall- oder Uranoxidmatrix eingebettet, führt der Neutroneneinfang von ^²³⁸ U wahrscheinlich zur Bildung von neuem Plutonium-239. Ein Vorteil der Mischung von Aktiniden mit Uran und Plutonium besteht darin, dass die großen Spaltquerschnitte von ^²³⁵ U und ^{²³⁹ Pu für die weniger energiereichen verzögerten Neutronen die Reaktion so stabil machen könnten, dass sie in einem kritischen} schnellen Reaktor durchgeführt werden kann . Dieser wäre voraussichtlich sowohl kostengünstiger als auch einfacher als ein beschleunigergetriebenes System.

Es ist auch möglich, eine Matrix aus einer Mischung der oben genannten Materialien herzustellen. Dies geschieht am häufigsten in schnellen Reaktoren, wo die Brutrate des neuen Brennstoffs hoch genug sein muss, um den Reaktorbetrieb aufrechtzuerhalten, aber gleichzeitig niedrig genug, um die entstehenden Aktiniden sicher zu vernichten, ohne sie zu einem anderen Standort transportieren zu müssen. Eine Möglichkeit hierfür ist die Verwendung von Brennstoff, bei dem Aktiniden und Uran mit inertem Zirkonium vermischt werden, wodurch Brennelemente mit den gewünschten Eigenschaften entstehen.

Um die Voraussetzungen für ein Konzept zur Nutzung erneuerbarer Kernenergie zu erfüllen, muss eine Kombination von Prozessen erforscht werden, die vom Beginn des nuklearen Brennstoffkreislaufs über die Brennstoffproduktion bis hin zur Energieumwandlung mit spezifischen flüssigen Brennstoffen und Reaktoren reichen, wie Degueldre et al. (2019 ^{[ 57 ]} ) berichten. Die Gewinnung von Uran aus verdünnten flüssigen Erzen wie Meerwasser wurde in verschiedenen Ländern weltweit untersucht. Diese Gewinnung sollte, wie von Degueldre (2017) ^{[ 58 ]} vorgeschlagen, sparsam erfolgen. Eine Gewinnungsrate von Kilotonnen Uran pro Jahr über Jahrhunderte würde die Gleichgewichtskonzentration von Uran in den Ozeanen (3,3 ppb) nicht wesentlich verändern. Dieses Gleichgewicht ergibt sich aus dem Eintrag von 10 Kilotonnen Uran pro Jahr durch Flüsse und dessen Auswaschung am Meeresboden aus den 1,37 Exatonen Wasser in den Ozeanen. Für die Gewinnung von erneuerbarem Uran wird die Verwendung eines speziellen Biomassematerials vorgeschlagen, das Uran und anschließend weitere Übergangsmetalle adsorbiert. Die Uranbeladung der Biomasse beträgt etwa 100 mg pro kg. Nach einer Kontaktzeit wird das beladene Material getrocknet und (CO₂ _- neutral) verbrannt, wobei die Wärme in Strom umgewandelt wird. Die Uranverbrennung in einem Schmelzsalz-Schnellreaktor optimiert die Energieumwandlung, indem alle Aktinidenisotope mit hoher Ausbeute verbrannt werden. So wird eine maximale Menge an thermischer Energie aus der Kernspaltung gewonnen und in Strom umgewandelt. Diese Optimierung lässt sich durch Reduzierung der Moderation und der Spaltproduktkonzentration im flüssigen Brennstoff/Kühlmittel erreichen. Dies wird durch die Verwendung einer maximalen Menge an Aktiniden und einer minimalen Menge an Erdalkalimetallen erzielt, was zu einem härteren Neutronenspektrum führt. Unter diesen optimalen Bedingungen läge der Verbrauch an Natururan bei 7 Tonnen pro Jahr und pro Gigawatt (GW) erzeugtem Strom. Die Kopplung der Urangewinnung aus dem Meer und deren optimale Nutzung in einem Flüssigsalzreaktor sollte der Kernenergie den Status einer erneuerbaren Energie verleihen. Darüber hinaus würde die Menge an Meerwasser, die ein Kernkraftwerk zur Kühlung des letzten Kühlmittels und der Turbine benötigt, bei einem Flüssigsalzreaktor etwa 2,1 Gigatonnen pro Jahr betragen, was einer jährlichen Gewinnung von 7 Tonnen natürlichem Uran entspricht. Dieses Verfahren rechtfertigt die Bezeichnung „erneuerbar“.

Im Thorium-Brennstoffkreislauf absorbiert Thorium-232 in einem schnellen oder thermischen Reaktor ein Neutron . Das Thorium-233 zerfällt durch Beta-Zerfall zu Protactinium -233 und anschließend zu Uran-233 , welches wiederum als Brennstoff verwendet wird. Daher ist Thorium -232, ähnlich wie Uran- 238, ein Brutmaterial .

${\displaystyle {\ce {{\overset {Neutron}{n}}+ ^{232}_{90}Th -> ^{233}_{90}Th ->[\beta^-] ^{233}_{91}Pa ->[\beta^-] {\overset {Kraftstoff}{^{233}_{92}U}}}}}$

Nach dem Anfahren des Reaktors mit vorhandenem U-233 oder anderem spaltbarem Material wie U-235 oder Pu-239 kann ein Brutzyklus erzeugt werden, der dem mit U-238 und Plutonium ähnelt, aber effizienter ist ^{[ Anmerkungen 5 ]} . Das Th-232 absorbiert ein Neutron und wird zu Th-233, welches schnell zu Protactinium -233 zerfällt. Protactinium-233 zerfällt wiederum mit einer Halbwertszeit von 27 Tagen zu U-233. In einigen Flüssigsalzreaktor- Konstruktionen wird das Pa-233 extrahiert und vor Neutronen geschützt (die es in Pa-234 und dann in U-234 umwandeln könnten ), bis es zu U-233 zerfallen ist. Dies dient der Verbesserung der Brutrate , die im Vergleich zu schnellen Reaktoren niedrig ist .

Thorium ist in der Natur mindestens 4- bis 5-mal häufiger als alle Uranisotope zusammen; es ist relativ gleichmäßig über die Erde verteilt, und viele Länder ^{[ Anmerkungen 6 ]} verfügen über große Vorkommen; die Herstellung von Thoriumbrennstoff erfordert keine schwierigen ^{[ Anmerkungen 5 ]} und teuren Anreicherungsprozesse; der Thoriumbrennstoffkreislauf erzeugt hauptsächlich Uran-233, das mit Uran-232 verunreinigt ist , was die Verwendung in einer normalen, vormontierten Kernwaffe, die über lange Zeiträume stabil ist, erschwert (leider sind die Nachteile bei sofort einsatzfähigen Waffen oder bei denen die Endmontage kurz vor dem Einsatz erfolgt, viel geringer); die Beseitigung zumindest des transuranischen Anteils des Problems des nuklearen Abfalls ist in MSR und anderen Brutreaktorkonstruktionen möglich.

Einer der ersten Versuche zur Nutzung eines Thorium-Brennstoffkreislaufs fand in den 1960er Jahren im Oak Ridge National Laboratory statt . Auf Basis der Schmelzsalzreaktor- Technologie wurde ein experimenteller Reaktor gebaut , um die Machbarkeit dieses Ansatzes zu untersuchen. Dabei wurde Thoriumfluoridsalz so heiß gehalten, dass es flüssig war, wodurch die Herstellung von Brennelementen entfiel. Diese Bemühungen mündeten im Schmelzsalzreaktor-Experiment (MSR) , das ^²³² Th als Brutmaterial und ^²³³ U als spaltbaren Brennstoff verwendete . Aufgrund fehlender finanzieller Mittel wurde das MSR-Programm 1976 eingestellt.

Thorium wurde erstmals kommerziell im Reaktorblock 1 des Kernkraftwerks Indian Point eingesetzt , der 1962 in Betrieb ging. Die Rückgewinnung von U-233 aus dem abgebrannten Brennstoff erwies sich als unwirtschaftlich, da weniger als 1 % des Thoriums in U-233 umgewandelt wurde. Der Betreiber des Kraftwerks wechselte daher zu Uranbrennstoff, der bis zur endgültigen Stilllegung des Reaktors im Jahr 1974 verwendet wurde. ^{[ 59 ]}

Aktuell werden als Kernbrennstoff nur die Isotope Uran-235 (U-235), Uran-238 (U-238) und Plutonium-239 verwendet , obwohl der vorgeschlagene Thorium-Brennstoffkreislauf Vorteile bietet. Einige moderne Reaktoren können mit geringfügigen Modifikationen Thorium nutzen. Thorium ist in der Erdkruste etwa dreimal häufiger als Uran (und 550-mal häufiger als Uran-235). Die Suche nach Thoriumvorkommen war bisher wenig intensiv, weshalb die nachgewiesenen Reserven vergleichsweise gering sind. In einigen Ländern, insbesondere in Indien , ist Thorium häufiger als Uran . ^{[ 60 ]} Das wichtigste thoriumhaltige Mineral, Monazit, ist derzeit hauptsächlich aufgrund seines Gehalts an Seltenen Erden von Interesse . Der größte Teil des Thoriums wird jedoch einfach auf Abraumhalden entsorgt, ähnlich wie bei Uranbergwerken . Da der Abbau von Seltenen Erden hauptsächlich in China stattfindet und in der öffentlichen Wahrnehmung nicht mit dem nuklearen Brennstoffkreislauf in Verbindung gebracht wird, werden thoriumhaltige Bergwerksabfälle – trotz ihrer Radioaktivität – im Allgemeinen nicht als Problem des nuklearen Abfalls angesehen und von den Aufsichtsbehörden auch nicht als solches behandelt.

Nahezu alle jemals eingesetzten Schwerwasserreaktoren und einige graphitmoderierte Reaktoren können mit Natururan betrieben werden . Die überwiegende Mehrheit der Reaktoren weltweit benötigt jedoch angereichertes Uran , bei dem das Verhältnis von U-235 zu U-238 erhöht ist. In zivilen Reaktoren liegt die Anreicherung bei 3–5 % U-235 und 95 % U-238, in Marinereaktoren sogar bei bis zu 93 % U-235. Der Spaltstoffgehalt im abgebrannten Brennstoff der meisten Leichtwasserreaktoren ist hoch genug, um ihn als Brennstoff für Reaktoren zu verwenden, die mit Natururan betrieben werden können. Dies würde jedoch eine mechanische und/oder thermische Wiederaufbereitung (Formung des abgebrannten Brennstoffs zu einem neuen Brennelement) erfordern und wird daher derzeit nicht flächendeckend angewendet.

Der Begriff Kernbrennstoff wird im Allgemeinen nicht im Zusammenhang mit Fusionsenergie verwendet , bei der Wasserstoffisotope zu Helium fusioniert werden , um Energie freizusetzen .

• Tiefbohrloch
• Tiefes geologisches Lager
• Horizontales Bohrloch
• Nuklearer Brennstoffkreislauf in Frankreich

• Weltinstitut für Nukleartransport